Bonjour,
Effectivement, le tour du Luberon est magnifique, je l'ai fait avec des amis il y a deux ans. Le circuit est entièrement fléché, et pas de problème pour le bivouac. Si vous pouvez aller jusque là-bas vous ne serez vraiment pas déçus.
Mais comme vous parlez des pyrénées, et de quatre jours, c'est peut-être que vous n'avez pas beaucoup de temps et que ne voulez pas faire un voyage trop long depuis l'Espagne.
Dans ce cas, vous pouvez faire une boucle dans la campagne basque française (pas sur la côte!! l'été c'est absolument infernal). Il y a aussi là-bas de nombreuses petites routes peu fréquentées. C'est très vert, très vallonné, mais pas insurmontable.
Par exemple au départ de Mauleon-Licharre, vous pouvez vous inspirez du parcours décrit ici :
http://www.tourisme64.com/...ays-basque-6789.html . Mais ne faites pas la troisième étape !! (cols des pyrénées). Il y a là-bas un balisage destinés aux cyclistes sur la route avec des numéros de circuit. Le n°17 tient en quatre jours (moins de 200km)
Sinon, autour de Saint Pée sur Nivelle, Sare, etc. toujours au pays basque c'est très joli aussi.
Je ne connais pas au nord des pyrénées centrales et orientales, mais je suis sûr qu'il y a aussi de beaux voyages à vélo possibles.
Bon voyage