Oviedo, c'est mon coup de coeur dans cette région et c'est bien desservi par l'autoroute (gratuite), vous pourrez rouler.
Comillas, c'est une bonne idée et je vous recommande la villa de Gaudi dans ce village et la plage même en février.
Les grottes d'
Altamira étaient fermées quand je suis passée mais
Santillana del Mar est un village qui vaut le déplacement, en dehors des périodes touristiques.
Pour moi, ça fait quand même beaucoup de voiture par des routes très souvent sans grand intérêret.
Entre
Santander et
Gijon, il ya tout de même de beaux paysages entre mer et montagne et dans l'ensemble, la route est bonne et il y a aussi pas mal de km d'autoroute gratuite et peu fréquentée.
Saint-Jacques de Compstelle vaut le détour aussi.
Je ne connais pas les autres villes à part les abords de
Bilbao (pas très beaux) et
Irun (pas beau non plus).