Bonjour Bixenzo

Il manque un "détail" dans ta question : la période à laquelle tu feras cette balade !
Perso je dirai aller jusqu'à
San Sebastian (attention ville trés chère)
Puis pousser jusqu'aux petits ports de Guetaria et/ou
Lekeitio pour découvrir un peu la corniche basque en n'empruntant pas l'autoroute, mais la "vieille route côtière".
Ensuite retour vers
San Sebastian et
Irun pour prendre la route
Irun -
Pamplona en passant par le col du Velate, mieux encore si tu évites le tunnel et que tu passes par le sommet du col ou presque plus personne ne passe.
Mode nostalgie

: Je ne sais pas s'il existe toujours, mais dans la montée du Velate, il y a un virage en épingle a cheveux, avec un bar restau qui était trés connu lorsque le tunnel n'existait pas (il se trouve entre le tunnel et le sommet), c'est LE FRENAZO. Pour nombre de festayres du
pays basque français de retour de
Pampelune, il était de tradition de s'arrêter là et de poser nos "dernières" pesetas sur le comptoir et on demandait au patron de nous donner à boire et à manger pour ce qu'il y avait !!! On y a passé des journées homériques

Puis direction
Huesca, en passant par Sangueza, et pousser jusqu'au village de Sos de los Reyes catolicos... surprenant, et autour du lac de Yesa plusieurs villages trés bien conservés mais complètement abandonnés !
De retour sur la "grande route", trés vite, à Puente la Reina, t'enfoncer dans la vallée de Hecho, une magnifique vallée méconnue et trés belle, tu pourras t'asseoir à l'entrée du village, là ou se trouve le pont romain et laisser les aigles, que tu ne manqueras pas déranger, passer à quelques mètres (voire moins) de toi !
Si tu aimes les paysages de montagne ne pas hésiter à "monter" jusqu'au bout de la route en haut de la vallée.
Reprendre aprés direction
Jaca, trés jolie ville de montagne qui a été candidate à l'organisation des JO d'hiver, ensuite continuer vers
Huesca et
Zaragoza, mais tu verras qu'à partir de
Jaca la circulation s'intensifie, on s'éloigne de la montagne

Aprés, entre
Zaragoza et
Barcelona, c'est la vallée de l'Ebre, pour moi sans grand intérêt mis à part la ville de
Lleida (
Lerida en espagnol).
Quand à la question du train, de la voiture ou du bus, je ne saurai te répondre pour le budget, mais le bus est plus souple pour effectuer des transversales à budget égal, si tu peux y aller en voiture ce serait quand même la meilleure solution ne serait ce que pour sortir des grands axes (Hecho, Sos...)
Peut être t'ais je aidé à y "voir plus clair" ?
Hasta luego